高結晶石墨烯宏觀體的layer-by-layer共價生長及其表征。
(a)不同銅含量的石墨烯電導率;(b)不同銅含量的石墨烯載流子遷移率和載流子密度。
近期,中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所研究員王振洋團隊在高結晶石墨烯宏觀體的共價生長及其電學行為調制方面取得系列進展。
石墨烯是具有優(yōu)異力學、電學、熱學和光學性能的二維碳材料。石墨烯的高效制備與宏觀組裝對其規(guī)模應用具有重要意義。目前,石墨烯宏觀體的常規(guī)制備方法如液相自組裝、3D打印和催化模板法等,僅能實現(xiàn)石墨烯片層間的非共價弱相互作用連接,導致石墨烯晶體結構的不連續(xù),成為限制石墨烯宏觀體電學性質的主要因素。
鑒于此,研究開發(fā)了激光輔助的layer-by-layer共價生長方法來制備高結晶石墨烯宏觀體。分子動力學模擬從理論上揭示了它的共價生長機制。共價生長法使得材料具有連續(xù)的晶體結構,且與非 共價組裝相比,其跨層電導率實現(xiàn)了100倍的提升。該材料有助于解決石墨烯規(guī)?;瘧妹媾R的層狀堆垛、晶體質量調控、離子輸運通道、體積效應等問題,為石墨烯的儲能電極應用奠定了基礎。相關研究成果發(fā)表在《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)上。
此外,為了解決石墨烯電極中低自由電子濃度導致的電導率不理想的問題,研究將富含自由電子的銅納米粒子引入到材料體系,在Cu與石墨烯界面形成了穩(wěn)定的Cu-C鍵,從而通過電子注入實現(xiàn)了復合材料超高的導電性能,電導率達到與純金屬接近的0.37×107 S m-1, 是純石墨烯的3000倍。研究進一步利用X射線吸收精細結構(XAFS)光譜,結合密度函數(shù)理論(DFT)模擬揭示了界面結構對電導率的影響,這對石墨烯的電導率調制以滿足不同應用具有重要意義。相關研究成果發(fā)表在《化學工程雜志》(Chemical Engineering Journal)上。
研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、安徽省科技重大專項和安徽省重點研發(fā)計劃等的支持。